咸丰十一年1861年9月5日，湘军攻陷安庆。9月25日，曾国藩移住安庆。12月20日，加太子太保衔，奉旨督办四省苏、皖、浙、赣军务，其巡抚、提镇以下悉归节制。同月，在安庆创办内军械所。年底，定三路军进军之策“以围攻金陵属之国荃，而以浙事属左宗棠，苏事属李鸿章，于是东南肃清之局定矣。”

同治元年1862年1月31日，曾国藩奉旨任两江总督协办大学士，曾国荃补授浙江按察使。二月十四日，左宗棠率军由江西入浙江。四月，李鸿章率军抵上海。五月，曾国荃率军进驻雨花台，会同彭玉麟的水师围攻天京。六月，洪秀命令各地太平军回援天京，太平军集结二十万人兵力，十月起大战湘军四十多天，未能取胜。

同治三年1864年正月，攻克钟山，合围天京。7月，湘军攻破天京，对无辜平民展开屠杀与抢掠。当时的南京城被烧毁，平民死伤无数，南京人称曾国藩、曾国荃兄弟为“曾剃头”、“曾屠户”。同月，朝廷加曾国藩太子太保、一等侯爵，世袭罔替，并赏戴双眼花翎。八月，奏准裁撤湘军25000人。1718

追剿捻军

同治四年1865年1月，选汉唐以来各臣奏疏17首，编鸣原堂论文。3月，主持修葺种山、尊经两书院。收养八百孤寒子弟，并从自己养廉银中捐款课奖。5月26日，曾国藩率军赴山东剿捻。6月，主持整理王船山遗书完稿，共320卷，交金陵书局出版。

六月十八日，北上剿捻之策重镇设防，划河圈围，清野查圩，马队追踪。9月，经扬州、清江浦抵徐州。一路调兵布防堵围，沿途又张榜招员。10月，将金陵制造局迁上海虹口，和李鸿章原设的炮局及购自美国人的铁厂合并，再加容闳购回的百多部机器建成江南制造总局。12月，核定长江水师永远章程及营制营规。

同治五年1866年，曾国藩奉旨进驻周家口，以钦差大臣的重权身份，督师剿捻。曾国藩根据捻军行踪不定、流动作战的特点，采用了“重点防务、坚壁清野和画河圈围”的对策，但最终部失败。后来，他在周口西至漯河建立起“沙河百里防线”，希望借此天堑消灭捻军。19